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凍干小課堂|藥品凍干工藝及優(yōu)化

 更新時間:2025-02-25 點擊量:759


由于藥品冷凍干燥過程會產(chǎn)生多種應(yīng)力,對凍干藥品的藥性有很大的影響,因此對藥品冷凍干燥過程進(jìn)行合理設(shè)計,對于減少凍干損傷和提高凍干藥品的質(zhì)量有重大的意義。

生物樣品的凍干需考慮三方面問題,一是如何保證凍干過程的順利進(jìn)行;二是如何減少凍干過程對生物藥品藥效的影響;三是如何降低生物藥品凍干過程的能耗。

(一)凍結(jié)研究

冷凍干燥過程中的凍結(jié)過程非常重要,因為在凍結(jié)中形成的冰晶形態(tài)和大小以及玻璃化程度不僅影響后續(xù)的干燥速率,而且影響凍干藥品的質(zhì)量。因此在凍結(jié)過中必須考慮配方、凍結(jié)速率、凍結(jié)方式、以及是否退火等問題。

1.配方的影響

配方中的固體含量會影響凍結(jié)和干燥過程。如果固體含量少于2%,會影響凍干藥品結(jié)構(gòu)的機(jī)械性能。尤其在干燥過程中,若藥品微粒不能粘在基質(zhì)上,逸出的水蒸氣會把這些微粒帶到小瓶的塞子上,有時甚至?xí)У秸婵帐耶?dāng)中。固含量也不能太大,太大可能影響配制過程(如溶解性)和產(chǎn)品的復(fù)溶性等。

另外,濃度較高的蛋白溶液凍干后穩(wěn)定性相對較好,因為高濃度時,冰界面處的蛋白處于飽和狀態(tài),蛋白結(jié)構(gòu)鏈伸展較少。也可加入適量表面活性劑,競爭冰界面處的蛋白位置,而減少冰晶和蛋白間的界面面積。

較理想的凍干蛋白質(zhì)藥品應(yīng)均勻一致、表面光滑、性質(zhì)穩(wěn)定。一般配方中必須含有填充劑、賦形劑、穩(wěn)定劑等保護(hù)劑,蔗糖、甘露醇、白蛋白等糖類或多元醇經(jīng)常被用于凍結(jié)和凍干過程中非特定蛋白質(zhì)的保護(hù)劑,它們既是有效的低溫保護(hù)劑又是很好的凍干保護(hù)劑,它們對凍結(jié)的影響取決于種類和濃度。如果用蔗糖和甘氨酸適當(dāng)比例作為乳酸脫氫酶的凍干保護(hù)劑,可獲得較好的保護(hù)效果,而單獨采用甘氨酸時凍干后乳酸脫氫酶的活性不高。此時甘氨酸的作用是提高樣品凍干過程的塌陷溫度,同時在凍干制品貯存過程中也有利于抑制蔗糖的結(jié)品,增加制品的穩(wěn)定性。

2.凍結(jié)方式

凍結(jié)方式不同,產(chǎn)生的冰品的形態(tài)和大小就不同,而且會影響后繼的干燥速率和凍干藥品質(zhì)量。根據(jù)凍結(jié)機(jī)理,可以把凍結(jié)分為全域過冷結(jié)晶和定向結(jié)晶兩類。全域過冷結(jié)晶是指全部藥液處于相同或相近的過冷度下進(jìn)行凍結(jié)的方式。在全域過冷結(jié)晶中,凍結(jié)速率和冰晶成核溫度是重要的參數(shù)。全域過冷結(jié)晶可分為慢速凍結(jié)和快速凍結(jié)兩類,其中快速凍結(jié)的冰晶細(xì)小,沒有凍結(jié)濃縮現(xiàn)象,但是存在不完1全凍結(jié)現(xiàn)象,完1全凍結(jié)現(xiàn)象,且升華速率低,解吸速率快;而慢速冷卻產(chǎn)生較大的冰晶,存在凍結(jié)濃縮的現(xiàn)象,但升華速率快,解吸速率慢。全域過冷結(jié)晶受冰晶成核溫度的影響較大。因為冰晶成核溫度的隨機(jī)性導(dǎo)致升華干燥速率的不均勻性,并對與形態(tài)相關(guān)的參數(shù)如凍干藥品表面積和解吸干燥速率產(chǎn)生影響。

定向結(jié)晶是指一小部分藥液處于過冷狀態(tài)下進(jìn)行凍結(jié)的方式。一種是垂直凍結(jié)方式,即溶液用濕冰冷卻,在瓶子底部用干冰冷卻,形成晶核,然后放到-50℃的擱板上凍結(jié)。用這種方式凍結(jié)的樣品的冰晶在垂直方向呈煙囪狀,在藥品表面沒有凍結(jié)濃縮層,而且整個藥品的結(jié)構(gòu)均一性很好,因此在干燥時的傳質(zhì)阻力很小,加快了凍干速率。Martin Kramer等采用了另外一種方式實現(xiàn)了定向凍結(jié)即在真空室壓力為0.1kPa,擱板溫度為+10℃的條件下,讓溶液開始表面凍結(jié),形成1~3mm左右的冰晶薄層;然后解除真空,降低擱板溫度到結(jié)晶溫度以下進(jìn)行凍結(jié)。在這種條件下長成的冰晶粗大,也呈煙囪狀。同時升華干燥時間比采用一般凍結(jié)的時間節(jié)省了20%。分析凍干藥品時還發(fā)現(xiàn):對甘露醇,采用這種方式凍結(jié)的凍干品的剩余含水量比采用一般凍結(jié)的要多;但對蔗糖和甘氨酸,兩者差別不大。

凍結(jié)方式不同,產(chǎn)生的冰晶形態(tài)和大小就不同,后續(xù)的干燥速率也不同。實驗證明,采用定向結(jié)晶方式的凍結(jié)藥品的干燥速率比全域過冷結(jié)晶的快。但是無論采用哪種凍結(jié)方式,藥品溶液必須部分或全部實現(xiàn)玻璃化凍結(jié),以保護(hù)藥品藥性。通常采用全域過冷結(jié)晶方式的較常見。

3.退火

當(dāng)藥液的完1全凍結(jié)是獲得優(yōu)質(zhì)凍干制品的重要條件,但一些藥液尤其在含有有機(jī)溶劑的復(fù)合溶劑體系,凍干保護(hù)劑常會影響到有機(jī)溶媒的凍結(jié)。退火過程可強(qiáng)化結(jié)晶,提高非晶相凍結(jié)濃縮液的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度Tg,改變冰晶形態(tài)和大小分布,提高干燥效率。所以在升華干燥前引入退火操作可提高干燥效率和制品品質(zhì)。

為了達(dá)到退火目的,在退火操作中,必須考慮加熱速率、退火溫度、退火時間等參數(shù)。但是目前由于實驗手段不夠先進(jìn)和理論知識比較缺乏,退火機(jī)理尚有疑問,退火參數(shù)的選取仍然沒有依據(jù)。

4.最1低凍結(jié)溫度

最1低凍結(jié)溫度與樣品的共熔點有關(guān),一般安全的凍結(jié)溫度低于共熔點10℃左右。權(quán)國波等試驗考察了預(yù)凍溫度(-20℃,-35℃,-45℃,-80℃或-196℃)對紅細(xì)胞凍干的影響,結(jié)果顯示預(yù)凍溫度并不是越低越好,只要溫度等于或低于體系的固化溫度即可。但預(yù)凍溫度過高,會導(dǎo)致預(yù)凍時間過長,影響細(xì)胞的存活,所以此時應(yīng)適當(dāng)降低預(yù)凍溫度。

通常凍干機(jī)的擱板溫度遠(yuǎn)元高于預(yù)凍溫度。如果預(yù)凍溫度很低,那么當(dāng)樣品從改溫度下移入凍干機(jī)擱板時,溫度上升幅度很大,有明顯的復(fù)溫現(xiàn)象。這可能會造成樣品二次結(jié)晶,從而對細(xì)胞造成機(jī)械損傷。如果預(yù)凍溫度較高,由于降溫速率相應(yīng)降低,滲透性保護(hù)劑可以充分進(jìn)入細(xì)胞內(nèi),而最近研究認(rèn)為良性內(nèi)源冰晶可以通過防止細(xì)胞脫水增加細(xì)胞對冷凍物害的耐受性,而且由于預(yù)凍溫度和擱板溫度之間的溫差變小,紅細(xì)胞可免受復(fù)溫所造成的傷害。

5、凍結(jié)時間

應(yīng)確保抽真空1前所有祥品均已凍實,一般在達(dá)到最1低度后再保持2-3h。

(二) 干燥

藥品冷凍干燥的干燥過程可以分為一次干燥和二次干燥兩個階段,在一次干燥階段除去自由水,在二次干燥階段除去部分結(jié)合水。目前,提高干燥速率的方法主要有控制擱板和藥品溫度、冷阱溫度和真空度等。

凍干小課堂|藥品凍干工藝及優(yōu)化

1. 控制藥品溫度,包括控制凍結(jié)層和已干層的溫度,主要由控制隔板溫度來實現(xiàn)??刂苾鼋Y(jié)層溫度的原則是在保證凍結(jié)層不發(fā)生熔化(低于低共晶點溫度)的前提下,溫度越高越好;控制已干層溫度的原則是在不使物料變性或已干層結(jié)構(gòu)崩塌的前提下,盡量采用較高的干燥溫度。隔板溫度還會影響凍干制品的生物學(xué)性質(zhì),如Rindler等采用羥1乙1基淀粉(HES)和麥芽糖作為保護(hù)劑研究凍干機(jī)擱板溫度對凍干紅細(xì)的影響。擱板溫度為-35℃時,溶血率最1低;但當(dāng)溫度高于或低于-35℃時,溶血率上升。

2. 控制冷阱溫度

制品和冷阱間的溫差是水升華的驅(qū)動力。由于藥品溫度受加熱方式的限制,且不能高于共熔溫度,因此冷阱溫度越低越好,一般應(yīng)至少低于制品溫度20℃。若凍干產(chǎn)品要求很低的含水量,在解吸干燥過程中,冷阱溫度要求更低。

3.真空度

凍干箱內(nèi)壓力的升高對凍干過程一般有正反兩方面的影響:一方面調(diào)板通過氣體對流途徑對制品的傳熱能力提高,使升華界面溫度及其升華速率也升高;另一方面引起水蒸氣遷移勢差減小,反而使升華速率也減小。另外,干燥速率也與溫度所對應(yīng)的飽和蒸汽壓與凍干箱內(nèi)的真空度之差相關(guān)。壓差大,有助于水汽逸出;壓差越小,逸出越慢,干燥速率也越小。如果冷凍干燥是傳熱控制過程,則干燥速率隨著干燥箱壓力升高而降低。

一般升華干燥階段的真空度在10~30Pa時,既有利于熱量的傳遞,又利于升華的進(jìn)行。根據(jù)真空度對凍干速率的影響,采用循環(huán)壓力法可獲得較理想的凍干效果。

由于藥品組成等性質(zhì)不同,凍干曲線也不同,在實際的藥品冷凍干燥生產(chǎn)中,應(yīng)通過試驗優(yōu)化凍干曲線,提高干燥速率,降低能耗。



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